Als 1830 die Liverpool and Manchester Railway eröffnet wurde, befand sich der Liverpooler Bahnhof noch an der Crown Street im Stadtteil Edge Hill. Die Bauarbeiten an der Lime Street begannen im Jahr 1833, nachdem die Stadtverwaltung das Grundstück für 9000 Pfund erworben hatte. 1832, also noch vor dem Bau des Bahnhofs, entstand ein Tunnel zwischen Edge Hill und Lime Street. Der neue Hauptbahnhof konnte schließlich 1836 eröffnet werden, wenngleich die Arbeiten erst im darauf folgenden Jahr abgeschlossen waren.
Wegen des steilen Gefälles zwischen Lime Street und Edge Hill hielten die Züge zunächst alle in Edge Hill, wo man die Lokomotiven abkoppelte. Anschließend rollten die Züge hinunter zur Lime Street, überwacht von Bremsern. Auf dem Rückweg wurden die Waggons an einem Seil von einer stationären Dampfmaschine hinaufgezogen.
Nach nur sechs Jahren musste der Bahnhof wegen des stark zunehmenden Verkehrs erstmals erweitert werden. Die Arbeiten waren 1849 abgeschlossen. Lime Street war einer der ersten Bahnhöfe, von denen aus Post per Eisenbahn befördert wurde. In den 1880er Jahren entstand das heute noch bestehende Dach. Vor dem Bahnhof wurde 1867 nach Plänen von Alfred Waterhouse das North Western Hotel gebaut, das heute als Studentenwohnheim der Liverpool John Moores University dient.
Die Elektrifizierung der Zufahrtsstrecken erfolgte 1959, im Jahr 1977 wurde der unterirdische Bahnhof am Liverpool Loop eröffnet.
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